En 1869 luchó contra los insurrectos cubanos. Permaneció en la isla hasta el año 1872, desarrollando una brillante campaña que le valió el ascenso a brigadier.Cuando se proclamó la Iª República, se le confió el mando de una de las brigadas catalanas para reprimir un nuevo brote carlista. Martínez Campos no tuvo éxito en la empresa debido a la gran indisciplina y baja moral de los soldados.
Nicolás Salmerón y Alonso, presidente de la primera República, envió a Martínez Campos al mando del ejército valenciano para reprimir con contundencia los levantamientos cantonales de Cartagena y Alicante.
La caótica situación política en que se encontraba España desde la implantación de la primera República impulsó a Martínez Campos a conspirar en favor de don Alfonso, hijo de la destituida reina Isabel II en el exilio.
El 29 de diciembre de 1874, Arsenio Martínez Campos proclamó en Sagunto como Rey de España a Alfonso XII. El éxito del golpe convirtió a Martínez Campos en el militar más prestigioso de la Restauración canovista.
Martínez Campos terminó con la tercera guerra carlista el 24 de enero de 1875.
El 27 de marzo de 1876 fue ascendido a capitán general.
En noviembre de de 1876, fue enviado a Cuba al mando del ejército español, sustituyendo al general Jovellar. Consciente de la dificultad de hacerse con la situación por medio del uso exclusivo de las armas, adoptó una posición de guerra humanista: Liberando a prisioneros, exigiendo un trato digno para los isleños insurrectos vencidos, dictando generosas ordenanzas a favor de los desertores, etc. Al mismo tiempo, Martínez Campos desplegó una gran actividad militar que hizo que los jefes insurrectos abandonaran pronto las armas. El 28 de febrero de 1878 se firmó la Paz de Zanjón.
Con la firma de la paz, el prestigio de Arsenio Martínez Campos aumentó más, lo que provocó que a su regreso a España, el rey Alfonso XII le encargase la formación de Gobierno.
Martínez Campos formó Gobierno con miembros del Partido Conservador, haciéndose cargo además de la cartera de Guerra.
Unas declaraciones de Martínez Campos en favor de decretar la total libertad para los negros, le colocaron en una postura incómoda dentro del Partido Conservador, teniendo que renunciar a su cargo y pasarse a las filas del Partido Liberal liderado por Práxedes Mateo Sagasta.
Arsenio Martínez Campos ocupó de nuevo la cartera de Guerra en 1881 con el primer gobierno de Práxedes Mateo Sagasta.
A la muerte de Alfonso XII el 25 de noviembre de 1885, Martínez Campos fue el mediador entre Práxedes Mateo Sagasta y Antonio Cánovas del Castillo en el 'Pacto del Pardo', por el que se estableció el turno pacífico en el poder entre los partidos liderados por ambos.
Ante el conflicto en torno a Melilla, el 26 de noviembre de 1893, Arsenio Martínez Campos fue nombrado general en jefe del ejército español en África. Posteriormente, sería nombrado Embajador extraordinario ante el sultán magrebí, con el que se entrevistó en enero de 1894 firmando un tratado de paz que puso fin al contencioso.
Cuando Antonio Cánovas del Castillo asumió el Gobierno en 1885, confiando en la experiencia y en las grandes dotes humanitarias de Martínez Campos, envió al general para reprimir el nuevo brote rebelde en la isla de Cuba. Los esfuerzos de Martínez Campos no obtuvieron resultados, el brote independentista cubano contaba con la ayuda inestimable de los Estados Unidos.
Con la amargura producida por el fracaso de su misión, Martínez Campos regresó a España; siendo sustituido por el general Valeriano Weyler.
Finalmente, Martínez Campos fue nombrado presidente del Supremo de Guerra y Marina, con lo que reanudó su vida política, hasta su muerte en Zarauz el 23 de septiembre de 1900.